Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆Oで100 K超のゼロ抵抗を観測

 (arxiv.org)
1 ポイント 投稿者 GN⁺ 2023-08-04 | 1件のコメント | WhatsAppで共有
  • Cuドープ鉛アパタイト Pb10-xCux(PO4)6O 試料の一部で 110 Kのゼロ抵抗 が観測され、常温・常圧超伝導の主張を追加検証する対象として注目されている
  • 合成は Lanarkite Pb2(SO4)O または Pb3O2SO4 と Cu3P を用いる 固相焼結 方式で行われ、S1〜S4 の比較では前駆体の種類より 配合比 が結果をより大きく左右した
  • XRD では S1 が既存の arXiv 2307.12037 試料と類似した回折パターンを示し、明確な CuS2 ピーク がないことから目標物質合成の根拠として用いられた
  • 同じ S1 でも断片によって 110 K のゼロ抵抗と 半導体的挙動 に分かれ、250 K 以上では原因不明の抵抗ジャンプが現れた
  • 0〜9 T の磁場でもゼロ抵抗は維持されたが、マイスナー信号 は観測されず、超伝導体積分率が小さいか追加確認が必要な状態にある

常温・常圧超伝導探索の文脈

  • 超伝導は 1911 年に初めて観測され、その後 MRI や粒子加速器などの応用へとつながったが、広範な活用を妨げる主要な制約は 極低温条件 である
  • 高温超伝導体の探索は 100 年以上続いており、文献上の主要な事例は次のとおり
    • 銅酸化物超伝導体は 150 K 以上 の Tc を示す
    • 鉄系超伝導体は 50 K 以上 の Tc を示す
    • SH3 は 155 GPa で約 203 K の Tc が報告されている
    • YH9 と LaH10 は約 200 GPa でそれぞれ 243 K、260 K の超伝導性が報告されている
  • 2023 年 3 月、Gammon らは lutetium-hydrogen-nitrogen において、準常圧条件である 1 GPa で超伝導の証拠を報告したが、信頼性を巡る論争が続いている
  • 常温・常圧超伝導体はまだ確認されておらず、最近 Pb10-xCux(PO4)6O で Tc 約 400 K の常温超伝導性が報告されたことで、別途検証の必要性が高まっている

Pb10-xCux(PO4)6O 試料合成

  • 多結晶 Pb10-xCux(PO4)6O 試料は固相焼結方式で作製された
  • 第 1 段階は Lanarkite と Cu3P 前駆体の合成である
    • Lanarkite を得るため、Pb(SO)4 粉末と PbO 粉末を 1:1 の化学量論比 で混合し、1 時間粉砕した
    • 混合物を高真空石英管と大気中のアルミナるつぼに分けて入れ、3 ℃/min の速度で 725℃ まで昇温した後、24 時間加熱した
    • 大気中で焼結した混合物は Pb3O2SO4 相に、高真空石英管内の混合物は Pb2(SO4)O 相へと変化した
    • Cu3P は Cu と P を 3:1 のモル比 でアルゴングローブボックス内で混合し、高真空石英管に封入した後、3 ℃/min で 550℃ まで昇温し 48 時間保持して得た
  • 目標物質合成のため、4 つの条件が比較された
    • S1: 2Pb2(SO4)O + 2Cu3P
    • S2: 2Pb3O2SO4 + 2Cu3P
    • S3: 4.5Pb2(SO4)O + 6Cu3P
    • S4: 4.5Pb3O2SO4 + 6Cu3P
  • 配合と粉砕はアルゴングローブボックス内で行われ、混合物は 6 GPa で 8 mm 円筒形ブロックに圧縮された後、高真空石英管に封入された
  • ペレットは 1.5 ℃/min の速度で 925℃ まで加熱され、10 時間または 20 時間保持された後に冷却され、目標生成物となった

XRD から見た S1 選定の根拠

  • 結晶構造分析には Cu-Kα 放射を用いる XRD が使用された
  • Cu3P 前駆体の XRD データは標準 PDF カードと完全に一致し、不純物のない純粋相と評価された
  • Pb(SO)4 と PbO の混合物は焼結雰囲気に応じて異なる相を形成した
    • 真空焼結では Pb2(SO4)O が観測された
    • 大気中焼結では Pb3O2SO4 が観測された
  • S1 と S2 の XRD ピーク位置は互いに同じで、S3 と S4 も互いに同じであり、前駆体が Pb2(SO4)O か Pb3O2SO4 かは目標生成物に与える影響が限定的だった
  • 一方で S1 と S3、S2 と S4 のピークはほぼ完全に異なり、前駆体比率 が合成結果を左右する主要変数であることが示された
  • S1 の XRD パターンは既存の ref. [21] 試料と一致し、明確な CuS2 ピーク が見られないことから Pb10-xCux(PO4)6O 合成の根拠として用いられた

電気抵抗で現れた食い違う信号

  • 物性測定は S1 試料を複数の小さな断片に分けて行われた
  • 試料は砕けやすく、規則的な形状に切り出すことが難しかったため、一部の小片のみが測定対象に選ばれた
  • 標準 4 プローブ法 で測定した S1 断片の温度依存抵抗では、110 K の明確なゼロ抵抗特性が観測された
  • この結果は 超伝導の可能性 を示すシグナルと解釈された
  • 同じ S1 の他の断片は文献 [22] と一致する 半導体挙動 を示した
  • 250 K 以上では 2 つの大きな抵抗ジャンプが現れ、昇温・冷却測定の曲線は完全に一致した
  • 抵抗ジャンプの原因は明確ではなく、電極接触の影響である可能性が残っている

磁場測定と残された検証課題

  • 0〜9 T の磁場下で S1 の温度依存抵抗が測定された
  • 磁場が 5 T まで増加すると Tc onset は徐々に抑制されたが、Tc zero は依然として 110 K 以上に達した
  • 磁場が 7 T 以上 に強くなると抵抗の傾向が異常に現れ、外部磁場が超伝導臨界温度を単純に低下させる一般的な超伝導体とは逆の様相を示した
  • この異常挙動の具体的な理由は追加研究が必要である
  • ゼロ抵抗が磁場下でも強固に維持されたことから、この物質の 上部臨界磁場 が大きい可能性がある
  • 超伝導特性をさらに確認するための磁気測定では、明確な マイスナー信号 は観測されなかった
  • マイスナー信号の不在は、試料の超伝導体積分率が非常に小さい可能性を示唆している
  • 高純度試料の製造は依然として難しく、どの成分がゼロ抵抗または超伝導性を担っているのかも確認されていない
  • Tc が常温まで高まりうるかどうかも未解決の問題として残っている

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1件のコメント

 
GN⁺ 2023-08-04
Hacker News の意見

  • ここまでを整理すると、室温（約300K）超伝導体を得たという主張に対する再現の試みは、製法の文書化があまりに不十分なため、一部のサンプルだけが興味深い性質を示し、その中でも結果が分かれている。
    まだ室温で本物の超伝導体が示すべき性質と挙動の全体を完全に示した試みはほとんどないが、そうした実験には時間がかかるので、それ自体が問題の兆候というわけではない。
    個人的には、よく理解されていない興味深い何かである可能性が高く、最良のケースは韓国の研究室の元サンプルが合成の運に恵まれて本物の室温超伝導体だった場合、最悪でも液体窒素より暖かい温度ではあるが応用は限られる、別の高温超伝導体の一種が得られた程度だと思う。

    • それは最悪のシナリオではないと思う。最悪なのは、LK-99には実際には興味深いものがまったくなく、これまでそう見えたものが実験誤差に実験者バイアスが重なった結果だった、という場合だ。
      LK-99の常設スレッドで、結果に懐疑的な人があまりに少なくて、むしろ驚いた。
    • 元の韓国人著者たちの製法は雑に書かれているが、この論文で使われた合成方法はかなり詳しく、目的の構造を得るのに失敗した代替手順にも触れている。
      数日で急ごしらえしたものとしてはうまく機能しているが、サンプルが非常に不均質なため、測定と解釈が大きく難しくなっており、かなりの改善が必要だ。
      この物質の性質は、誰かが単結晶を成長させるまで完全には明らかになりにくく、そのプロセス開発には数か月から数年かかる可能性もある。
    • 一部の文献は、これが小さな単結晶粒の内部でだけある程度機能する「一次元」超伝導体かもしれないことを示唆している。
      しかし、その性質はむしろマイクロエレクトロニクスにはより興味深い可能性がある。超伝導方向と直交する方向の抵抗が高いなら、そうしたことが可能だという前提では特にそうだ。
    • 元の研究チームは、最高のサンプルを得るまでに合成を1000回以上試みたと主張しており、自分たちは物理学者というより実験化学者に近いと認めている。
      何かがあるのだとすれば、少なくとも興味深い物質は見つけたように見えるし、最近の理論研究が主張を裏付け、見かけ上の超伝導物質が形成されにくいという議論まで考慮すると、プロセスは大幅に洗練する必要があるものの、常温・常圧超伝導体である潜在性は実験的に主張され、理論的にも示されたことになると思う。
      「作業が粗い」「方法が洗練されていない」という言葉は否定の証拠のように使われるが、実際には科学はさまざまな方法や技法で進み、どれか一つだけで十分なのではなく、すべてが必要だという証拠に近い。
    • ほとんどの論文は、合成の再現がほぼ不可能なほどひどい書かれ方をしている。

  • 比較として、このWikipediaページ（https://en.wikipedia.org/wiki/High-temperature_superconducti...）によれば、現在の常圧超伝導体の最高温度は約**138K（-135°C）**だ。
    専門家ではないが、限られた理解では、この結果が確認されれば、室温にはほど遠いとしても、LK-99は超伝導体分野でかなり興味深い発見になる。
    新しい超伝導体が検証されると、温度を上げたり別の特性を最適化したりする方法がしばしば見つかるので、少なくともLK-99が「何でもない」わけではないという点は前向きで、最近のシミュレーション研究も合わせると、LK-99または関連する後続物質が室温超伝導体への意味ある一歩になるという個人的なベイズ的ざっくり推定値は上がった。

    • 同意する。Wikipediaのタイムラインを見ると、常圧の100K超伝導物質は決して軽く見るべきものではない。
      少なくともLK-99は他の物質と同程度ではあるという意味であり、化学組成が表の他の物質と異なるため（例：鉛ベース）、学ぶべきことや、理解・最適化すべき新しい現象が多い可能性が高い。
      この研究室が数週間でこうした結果を出したのなら、より特殊な装置と専念できる研究室は、さらに良い結果で基準を引き上げるかもしれない。
    • 合成に使われたドーパントは、より安定して再現可能な組み合わせを見つける興味深い道筋に見える。
    • 室温超伝導体を発見できなかったとしても、高温超伝導体を作る新しい物質ファミリーを発見するのは、いつでも興味深い。

  • 重要な温度-抵抗グラフを見ると、このデータが超伝導体という結論を支持しているようには見えない。
    これまで見てきた超伝導体の温度-抵抗グラフは、臨界温度でかなり急峻に切れる、つまり鮮明な垂直線の形だったが、ここではログスケールが直感を妨げているとはいえ、ノイズ範囲へ徐々に入っていく転移のように見える。
    また通常は、印加磁場によって臨界温度が変わることも見えるが、ここでは見かけの臨界温度の変化がはっきりしない。
    この結果は「これは超伝導体なのか？」と問うというより、物質が必ず超伝導体だと仮定し、すべてのデータをその前提のもとで分析しているように感じる。

    • 緩やかな低下は、サンプル内の異なる部分が異なる温度で超伝導性を示す混合サンプルの結果かもしれない。
      サンプル内で超伝導領域が増えると、プローブ間に超伝導経路ができ、抵抗が0に達するまで抵抗が段階的に減少する可能性がある。
    • 超伝導体の専門家ではないが、温度に応じて抵抗が指数関数的に減少するのは、ほとんどの場合で通常の現象ではない。
    • https://nitter.net/condensed_the/status/1686895266329174016 では、同じデータを線形表示で示していると主張している。それでも説得力のある不連続性は見えない。
    • ロググラフは悪魔の道具だ。 - Charles Richter
    • ログスケールでの直線は、線形グラフでは指数関数に相当する。ここではログスケールでも下向きに曲がる曲線なので、指数関数よりさらに速く落ちていることになり、おおむね崖のような低下に近い。

  • LK-99 の Wikipedia ページには、出典付きの再現試行の追跡表があり、とても有用: https://en.wikipedia.org/wiki/LK-99

    • その表はここにある表をそのままコピーしたもの: https://forums.spacebattles.com/threads/claims-of-room-tempe...
      ただし出典としては付けていない。おそらく SpaceBattles を十分に専門的な出典とは見ていないからだと思う
    • どのトラッカーでも、なぜ Argonne を載せているのか気になる。状態や進捗はないのに、何もしていない、あるいは静かに進めている研究室も何百とあるはずなので、なぜ Argonne なのか分からない
    • Wikipedia の Response と Replication セクションは、平均的な HN コメントや記事よりも LK-99 に対してずっと懐疑的で悲観的に見える
    • おそらく1か月以内には確実に分かるだろう

  • 最近 HN では「これが本物でないなら、研究室がなぜ発表するのか。得るものがないのでは」「虚偽の再現主張をしたら研究者としてのキャリアが壊れるはずだ」といった雰囲気をよく見る。自分も信じたいが、過熱した雰囲気には少しの懐疑論が必要だ
    「キャリアが壊れる」というのは場合による。完全に偽の数値や意図的な偽動画を上げたなら当然致命的だが、今は査読前で、撤回も可能だ。汚染されたサンプルなら撤回、測定方法論が悪ければ撤回すればよい。最初に論争的な論文を出したという記憶は残るだろうが、不正操作が立証されない限り、多くは「正直なミス」として扱われ得る
    「得るものがない」も正しくない。科学は客観的であるべきだが、研究費配分機関はそうではない。ベンチャー投資のような完全なコイントスではないにしても、アイデアそのものと同じくらい、「適切な」チームや背景が重要になることが多い。そうした背景を得る方法の一つは巨人たちと肩を並べることであり、良いチームを得る方法の一つは高い可視性で人材を引き寄せることだ
    結局、LK-99 が後に誰か別の人によって超伝導体だと判明するなら、自分たちの初期研究が完璧でなくても得るものは多い
    チームが何かを合成し、それが LK-99 のように見え、超伝導ではないが少し変わった性質を持つなら、汚染・プロセスミス・その組み合わせなのかを確認する対照実験をさらに行うか、あるいは曖昧でクリックを誘う論文を ArXiv に上げ、ほかの結果がある程度つじつまが合うことを期待するかを選ぶことになる
    この論文やほかの論文が意図的に虚偽・誤解を招く結果を出したと主張しているわけではないが、科学者も人間なので、流行を追い、取り残される不安を抱き、見たいものを見ることもある。大きな主張には大きな証拠が必要で、まだその証拠はないが、大きな主張の中に一部の真実もないという意味ではない

    • 組成に実質的な変化を与えた汚染サンプルがそれでも超伝導体になるなら、それ自体が新発見だ
      これほど注目度の高い事案で、操作ミスによって対外発表をしてから撤回すれば、キャリアに影響がないはずがない。生物学者が地球外生命の証拠を見つけたと主張して撤回するのに似ていて、自分なら切腹を考えるほどだと思う

  • 抵抗-温度グラフを見ると、110K でゼロ抵抗を示したのではなく、110K で抵抗が装置のノイズフロアに達するほど低くなったことを示しているので紛らわしい
    超伝導性と呼ぶには無理がある。超伝導なら「この物質で作ったリングに電流を流し、1年後に戻ってきてもそのまま残っている」という具合に、実際に 0 でなければならないからだ
    指数減衰は、0 ではない値がどれほど小さくてもすぐに追いつく。それでも抵抗率が指数関数的に下がるのは興味深く、これが特異なのか意味があるのかは分からない。230K 付近の奇妙な低下も説明される必要がある

    • だからマイスナー効果を示すことが、超伝導性のより良い証拠と見なされる理由の一つだ
      もちろん、あらゆる物理実験にはノイズフロアと有限の誤差があり、プローブやプローブ-サンプル界面にも 0 ではない抵抗があるので、厳密に 0 抵抗を測定することはできない
      ただしグラフのように抵抗が落ちた後、突然、ごく小さいが 0 ではない値で安定するなら、ものすごい偶然だろう。それを説明するにはまったく新しい物理が必要になるかもしれず、単純な 110K の臨界温度を持つ超伝導体よりもはるかに大きなニュースになる
    • ものすごく馬鹿げた質問かもしれないが、室温超伝導体が存在し、事実上無期限に電荷を保持できるなら、それを巻いて充電してから誰かに投げつけて殺せるのだろうか。通りかかった車に投げつけて燃やすこともできるのだろうか？

  • Fleischmann & Pons の後に起きたこととあまりにも似ている。再現を試みた研究室は、あの性質この性質は観測したが、全体として明確な絵は最後まで出てこなかった。
    ここでは室温超伝導体だと言っているが、室温では超伝導体ではなく、どの温度でもマイスナー効果が測定されていないサンプルであり、著者らも一部（あるいは多数）のサンプルが半導体になったと認めている。
    さらに、抵抗をどう測定したのか十分に説明していない。電流が 1mA なのは分かるが、どの装置でどの構成だったのか？ 微小抵抗測定は難しいので、もっと多くの情報が必要だ。

    • 最大の違いは、非常に評価の高い出典を含む3本の理論論文がいずれも、a) この物質で実際に奇妙なことが起きること、b) 特異な構造のため製造が難しいことを示した点にある。
      Fleischmann & Pons には理論的な裏付けがなく、本質的には「何かを測定したが、何が起きているのか分からない」というものだった。LK-99 は「理論上、興味深いことが起きる可能性があり、一部のサンプルで測定できたと信じているが、安定して再現はできていない」に近い。
    • 構成の文書化が満足できるものではない、という点には同意する。
      それでも装置に関する疑問の一つについては論文に含まれている。Quantum Design Inc. の Physical Property Measurement System(PPMS) で、写真を見ると DC 抵抗テスト用フィクスチャを使っているのは明らかだ。
      https://www.qdusa.com/products/ppms.html
    • 前述の指摘には同意するが、方法セクションにはやや不明瞭ながら4点プローブ構成を使ったと書かれている。
      https://www.qdusa.com/products/ppms.html
      ただし、なぜ抵抗がノイズフロアに達するところだけを示して、面抵抗率を計算しなかったのかなど、さらに気になる点は多い。
    • F&P についてさらに読んでみると、驚くほど共通点が多い。彼ら2人はおそらく詐欺師ではなく、Hendrik Schön のように意図的な欺瞞が見つかったわけでもなかった。
      大学が結果公表を事実上迫ったが、あまりに拙速で、10年は待つべきだった。2人はこの件以前も 100% 本物のトップ級研究者で、スキャンダル後も多くの科学者が F&P の元の実験から始まった道筋を研究し続けたが、大きな成功はなかった。
      LK-99 も1か月以内に再現に失敗した後、さらに多くの研究を生む可能性はあるが、おそらく聖杯にはつながらなさそうに見える。
    • つまり、パラジウムを LK-99 に置き換えれば常温核融合が戻ってくるということか？ 過熱気味の雰囲気のおかげで、かなり強気に見てよさそうだね。

  • この論文についてはかなり保守的に見ている。Fig. 3a のグラフは $T_c^{zero}$ を 110K としているが、「0」抵抗は実際には 1e-5 Ωにすぎず、サンプルが超伝導である可能性があるとしても、臨界温度はいずれにせよ 110K よりずっと低いはずだ。
    大きなサンプルを得るのが難しいことは分かるが、そのグラフのラベルはかなり誤解を招く。

    • 抵抗曲線が 1e-5 Ω で止まっているのは、装置の分解能限界にほぼ達したためだ。
      4線式ケルビン測定で測定電流は 1mA、物質両端の電圧読み取りは約 1〜10 ナノボルトで、これは世界最高級の汎用電圧計がかろうじて測定できる規模だ。
      著者らは、無視できるほど小さい電圧降下と、抵抗-温度曲線の急激な低下および平坦化を合わせて、超伝導性の十分に説得力ある兆候と見なしたようだ。今後のチームがより厳密なテストを行うことを期待する。
    • 250K 付近の抵抗率のランダムなジャンプは、接触抵抗が非常に悪いか、代替の電流経路がある可能性を示唆している。
      抵抗の低下も典型的な相転移のようには見えず、温度範囲が広すぎる。電圧リードが、実際に電流が流れているサンプル領域にうまく接続されていなかった可能性もあり、その場合、サンプルを冷却しながら実際の抵抗が増加しても、測定電圧、したがって「抵抗」は減少しうる。
      電流リード両端の2点抵抗も一緒に載せていれば興味深かっただろう。
    • 測定電流が 1mA で、接触抵抗を減らすために4点プローブを使ったと仮定すると、10マイクロオームは 10ナノボルトの DC 信号になる。
      これはかなり小さい電圧信号で、室温の DC 近傍では標準的なチョッパ安定化計装アンプの RMS ノイズと同程度だ。
      より高い電流が妥当かどうかはよく分からず、精密アンプを冷却してノイズ指数を下げることはできるが、そうすると光絶縁とバッテリー電源も必要になる。
      https://www.analog.com/media/en/training-seminars/tutorials/...
    • 仕様書上、そのプローブが下げられる最低値は10マイクロオームだ。
    • 真のゼロ抵抗を実際に測定するのはほぼ不可能だと思う。代わりに、臨界温度付近での急激な低下とマイスナー効果が組み合わさって超伝導性を確認する。

  • 物理はよく分からないけれど、真のゼロ抵抗導体は熱力学の法則のようなものに反している気がする
    超伝導体は本当にインピーダンスがゼロなのか、それともものすごく低いだけなのか？ こういうグラフでは、y軸の底が「0.00001オーム」みたいに見える

    • そうではない。だからこそ魅力的なのだ。直感には反するが、現在の超伝導理論は質量とエネルギーをきちんと保存しており、数学的には室温超伝導体も完全に可能だと言っている
      まだ発見されていないだけで、私たちが「抵抗」と理解している概念の範囲では、本当に抵抗ゼロである
    • 磁石に似ている。磁石は何かを永遠に保持できるので熱力学違反のように見えるが、「保持すること」は仕事ではなく力にすぎない
      伝導そのものも仕事ではなく、ただの伝導である
    • 他の人たちが言っているように、超伝導体はゼロ抵抗である。十分な量の物質で意味のある電流を流せるなら、確認は簡単だ
      接触や不純物のためにごく微小な抵抗はあり得るが、例えばワイヤの長さに比例して抵抗が大きくなるわけではない
      どうして可能なのかは、量子力学の奇妙さを受け入れれば比較的簡単だ。量子力学の基本原理の一つは、少なくとも大半のものが量子化されており、とりわけ状態のエネルギーが離散的な量としてしか存在しないということだ。原子内の電子軌道が生じる理由もこれである
      電子は特定の値しか取れず中間状態がないため、軌道間を移動するときは、ちょうどそのエネルギー差だけを吸収または放出しなければならない。夜光時計の文字盤のような蛍光体を見ると実際に確認できるが、赤い光の光子はエネルギーが低すぎて「充電」できず、緑や青の光なら可能で、どの光で充電しても常に同じ色で光る
      導体内で電子が動くときに出会う抵抗も量子化されている。超伝導体では、電子が放出できるエネルギー量を物質が吸収できない状況が生じ、相互作用にはそれが必要になる。その結果、相互作用がなく、抵抗もない
      例えるなら、1ドルの水を100ドル札で買おうとする状況に似ている。誰も99ドルのお釣りを出そうとせず、水1本に100ドルを払うこともできないので、お金があっても買えない
      非常に単純化すれば、これが超伝導性と超流動性が働く仕組みである。次の問題は、超伝導が可能な条件を用意することで、その方法の一つは物質を極端に冷やすことだ。すべての金属は温度が0に十分近づけば超伝導性を示すが、通常は1桁ケルビン以下、ときにはケルビンの小数点レベルである。だから、より高い温度でこの効果を示す複合物質が初めて現れたときは大事件となり、その後もより良い物質を探す競争が続いている
    • 答えではないが、超伝導体が奇妙だと感じるなら、超流動体を調べてみるとさらに頭が混乱するはずだ
    • MRI装置とLHCは超伝導磁石を使っている。だから信じてよい

  • 使用されたサンプルはマイスナー効果を示さなかったが、約100Kで超伝導性を示したという点は注目に値する
    「超伝導特性をさらに検証するため、サンプルについて磁気測定を行ったが、残念ながら明瞭なマイスナー信号は観測されず、これはサンプルの超伝導体積分率が非常に小さい可能性を示唆している。高純度サンプルの調製は依然として難しい課題である」

    • これも重要な takeaway の一つである。超伝導性を確認できなかったとしても、磁化測定の結果を入れていないのは惜しい
      最初の決定的な論文は、電気抵抗率と磁化の両方で超伝導転移を示す必要があるだろう